2023年4月5日，地学权威国际期刊《Geochimica et Cosmochimica Acta》以 “Sulfate-driven anaerobic oxidation of methane inferred from trace-element chemistry and nickel isotopes of pyrite” 为题在线发表了我院陈粲博士后的研究成果。
在海洋沉积物中，有机质参与的硫酸盐还原作用（OSR, organoclastic sulfate reduction）和硫酸盐驱动甲烷厌氧氧化作用（SD-AOM, sulfate-driven anaerobic oxidation of methane）能够促进自生黄铁矿的形成。我们通过安达曼海西部（IODP353航次U1447A站位）上第四统沉积物中自生黄铁矿硫、镍同位素及微量元素分析，发现SD-AOM和OSR这两种微生物过程所形成的黄铁矿会在这些地球化学记录上产生差异。
如图1所示，Unit Ib中高硫同位素黄铁矿（高至+41‰）是SD-AOM的产物，这些黄铁矿相对富集Ni、Co（图1a-c，红色三角图标），并伴随有明显的黄铁矿镍同位素降低现象（图2），指示了SD-AOM过程中的逆产甲烷作用。相对的，OSR作用所产生的低硫同位素（ –46‰至–38‰）黄铁矿，其由于有机质分解，富集Cu和V（图1d, e）并在Unit II中显示出相对更高的镍同位素（高至+0.41‰）。这些微量元素的富集以及镍同位素的分馏简化过程归纳如图3所示。由于黄铁矿地球化学性质稳定，黄铁矿微量元素及镍同位素很可能可以运用在地质历史时期，指示古海洋中自生黄铁矿形成的主控因素。
图1 （a）黄铁矿硫同位素；（b-f）代表性黄铁矿微量元素。Unit Ib中，红色三角形为高硫同位素黄铁矿（>–4‰），绿色矩形为低硫同位素黄铁矿（<–36‰），黄色圆形点为中间值
图2 黄铁矿镍含量及镍同位素。（a）黄铁矿硫同位素；（b）黄铁矿镍含量；（c）黄铁矿镍同位素。样品符号如图1所示，红色五角星为镍同位素测试样品。
图3 黄铁矿通过OSR和SD-AOM作用记录Ni、Co、Cu和V简化模型。红色箭头代表OSR过程中的镍同位素分流，蓝色箭头代表SD-AOM过程中的镍同位素分馏。缩写：TE = 微量元素（trace elements）；SWI = 沉积物-水界面（sediment-water interface）; AOM = 甲烷厌氧氧化（anaerobic oxidation of methane）；OSR = 有机质参与硫酸盐还原（organoclastic sulfate reduction）；Mcr = methyl coenzyme M reductase; Niɛpy = Ni并入黄铁矿过程所产生镍同位素分馏；NiɛMcr = Mcr摄取镍过程所产生的镍同位素分馏
本研究为古海洋甲烷异常释放事件的鉴别提供了可能的新地球化学指标，同时，首次报道了逆产甲烷作用中由于Mcr酶（M reductase enzyme）优先消耗同位素轻的镍而产生的镍同位素分馏现象。
上述研究成果该成果受国家重点研发项目（2016YFA0601102）和国家自然科学基金（42276068）资助。
论文引用
Chen, C., Wang, J., Algeo, T.J., Zhu, J.-M., Wang, Z., Ma, X., Cen, Y., 2023. Sulfate-driven anaerobic oxidation of methane inferred from trace-element chemistry and nickel isotopes of pyrite. Geochimica et Cosmochimica Acta 349, 81-95. doi: 10.1016/j.gca.2023.04.002
